近日，j9国际集团资料学院施思齐团队在国际顶级综合性期刊《National Science Review》（DOI: 10.1093/nsr/nwad010，IF=23.178）上颁发题为“A customized strategy to design intercalation-type Li-free cathodes for all-solid-state batteries”的钻研论文

。资料学院王达副钻研员（推算设计）与资料基因组工程钻研院喻嘉副钻研员（尝试验证）为本文共同第一作者，施思齐教授为通讯作者，资料基因组工程钻研院李倩倩副钻研员、吉林大学王彦超教授、中国科学院物理钻研所陈立泉院士和澳大利亚核科学与技术组织Maxim Avdeev教授等共同参加了钻研

。j9国际集团为第一单元

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发展无锂过渡金属正极与锂金属负极相匹配的全固态电池技术是解决锂离子电池能量瓶颈的新兴趋向

。嵌入式无锂正极因其规定拓扑取向的离子脱嵌有效预防了微观结构和物理性质的剧烈变动，导致其通常拥有更强的可逆性

。更为最沉腹地是，这类无锂金属化合物正极的提出，有望援手从电极资料设计的角度解决持久以来备受关注的固态电解质与正极之间存在的巨大界面电阻的盛开性问题

。然而，由于持久被忽视的电压调控和相不变性之间的竞争，实用无锂正极的开发受其普遍出现的低电压（<2 V）和低能量密度（≤450 Wh kg^?1）个性的困扰

。传统正极电压调控战术（如电负性、配位数、诱导效应等）性质上都是基于扭转金属与配体键的离子/共价性质，其节造过程复杂且难以实现电压的直接及显著提升

。因而，能否突破传统调控图像，设计出与传统含锂过渡金属氧化物正极能量密度相当（>550 Wh kg^?1）的嵌入式无锂正极资料？

鉴于此，团队在国际上初次定量解析了正极系统中关键的电压调节与相不变性的竞争，提出蕴含三个互有关联阶段的p型合金战术：分子轨路转变、配体场转变以及过渡金属价态转变阶段（如图所示）

。其中，每个阶段都可由两个构建的配位场描述符（和）定量表征，以此实现电压与相不变性的平衡调节使电极达到梦想电压

。在此基础上，设计出新型嵌入式无锂正极2H-V_1.75Cr_0.25S₄，其拥有创造纪录的550 Wh kg^?1（在电极尺度）的能量密度，远高于现有无锂过渡金属基电极水平(例如，TiS₂的<500 Wh kg^?1)，与传统的含锂过渡金属氧化物正极能量密度相当

。同时，2H-V_1.75Cr_0.25S₄作为全固态电池正极与固态电解质（如Li₃PS₄）界面有着滑润的锂离子散布及优异的离子传输通路，从而阐发出比传统氧化物正极资料更低的界面电阻

。随后低温水热法的成功合成结合扫描透射电镜(STEM)、差示扫描量热测试(DSC)及拉曼光谱等光学/谱学步骤的系统表征验证了其优越的电压和能量密度机能

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示意图：成立了p型合金化战术结合两个改进配体场因子(和，α/β代表分歧相结构)定量调控电压调控与相不变性竞争的理论框架

该项工作成立了正极费米能级与比能量的直观联系图像，开创了基于配位场理论同措施控电压和相位不变性设计新型无锂嵌入式电极的新方向，进而为发展无锂正极与金属锂负极相匹配的高机能固态电池启发思路

。此表，所提出的p型合金化战术可宽泛利用于电荷转移主导的离子嵌入式电极家族中，以从底子上扭转我们对涉及全固态电池电极和解决界面兼容性的见解，这对突破目前贸易正极对稀缺及高成本过渡金属(如Co和Ni)的依赖，以及全固态电池的推广利用都至关沉要

。钻研工作得到了国度沉点研发打算以及国度天然科学基金的赞助

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论文全文：

Da Wang, Jia Yu, Xiaobin Yin, Sen Shao, Qianqian Li, Yanchao Wang, Maxim Avdeev, Liquan Chen, Siqi Shi*. A customized strategy to design intercalation-type Li-free cathodes for all-solid-state batteries

https://doi.org/10.1093/nsr/nwad010